近日,亚洲通:化学化工学院教师唐兰勤博士在化学领域顶级专业期刊Journal of the American Chemical Society(美国化学会志,以下简称JACS)上发表题为“Self-Assembly Mechanism of Complex Corrugated Particles”的研究论文(J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 19655?19667,DOI:10.1021/jacs.1c05488)。
这是亚洲通:教师首次以第一作者、亚洲通:首次作为第一完成单位在JACS期刊上发表研究性论文。美国密歇根大学Nicholas A. Kotov及Sharon C. Glotzer教授对实验实施、理论计算等方面提出了许多宝贵意见,为该论文的通讯作者。JACS是美国化学会发行的旗舰期刊,是国际公认的化学领域顶级专业期刊,在业界享有极高的声誉。根据ISI的统计数据,JACS是化学领域内被引最多的期刊,其2021年最新影响因子IF为15.419。
人类在巧妙设计材料结构上,已经取得了辉煌的成就。不同结构的纳米材料,由于其微纳结构特征而带来的性能应用,如芯片、电池等,已经深入人们的日常生活。自组装是指在非人为干涉下以纳米颗粒作为基本结构单元,利用纳米颗粒之间的聚集效应制备较大尺寸的有序结构或者具有一定功能的结构。然而,零散颗粒到复杂结构的组装工程,其复杂性的理解仍然是悬而未决的问题。
图1自组织粒子相图:(a)三维立体图;(b)二维平面图,(c)各组装粒子形貌。
以CdS粒子为研究模型,深入认识从纳米粒子到hedgehogs(HPs)粒子的自组织过程。通过调控反应温度、溶剂比例及反应时间,纳米粒子可以自组装形成纳米棒、纳米棒聚集体、HPs颗粒等,复杂性指数(complexity index CI)从0到高达23.7区间变化。深入系统的实验及理论研究证实,静电力与范德华力竞争时,零散颗粒在热力学上趋向于附着在不断增长的纳米团簇上,进而形成复杂指数高的HPs颗粒。电解质中吸引和排斥相互作用竞争的自组装理论模型和模拟,精确地描述了颗粒的形成和生长。进一步地,理论上预测并实验观察到表面有纳米片装饰的CdS-Co3O4HPs粒子生成,证实了理论模型的准确性。CdS的HPs粒子具有可见光吸收特性及包括液体CO2在内的溶剂中具有极高的分散稳定性,在能源、催化、光学等领域具有重要应用价值。认识HPs粒子的组装路径和形成机制,对于指导设计具有高分散稳定性、生物仿生特征及新颖光学性质的复杂结构粒子,提供了重要借鉴作用,仍将是今后发展的重要研究方向。
文章链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c05488